Estructura y estabilización de clorosomas en ambientes acuosos

Abstract

Los sistemas utilizados en la naturaleza para la captación de luz han inspirado e intrigado a multitud de investigadores, quienes han estudiado durante décadas los principios tras la fotosíntesis. Las estructuras, disposiciones y propiedades químicas de los cromóforos más comunes han sido determinadas experimentalmente (Li et al., 2018), dichas características son cruciales para evitar la disipación de la energía lumínica captada (Nelson and Cox, 2014). En la actualidad, se investiga con la ayuda de la simulación molecular el comportamiento de los excitones y los parámetros tras la transferencia eficiente de energía, tanto en moléculas aisladas (Hashemi et al., 2021) como en fotosistemas completos (Zheng et al., 2021), la simulación de estos sistemas se ve dificultada por la complejidad de las estructuras biológicas (Frederix et al., 2018; Li et al., 2018). La información otorgada por las simulaciones puede ayudar a diseñar de manera más efectiva dispositivos de captación de luz, que serán útiles para satisfacer las necesidades energéticas de la sociedad de forma más sostenible, y para fabricar dispositivos ópticos que presenten respuesta a estímulos lumínicos (Balaban, 2005; Eisele et al., 2012; Grosso et al., 2009; Harmatys et al., 2018). En este trabajo, tutorizado por el Dr. Pablo Llombart y el Dr. Juan Luis aragonés, se estudia el comportamiento de los cromóforos de la familia de las clorofilas usando como modelo la bacterioclorofila a. Se han realizado simulaciones de dinámica molecular con colectivos canónico e isotermo-isobaro en GROMACS, con el fin observar la configuración de los componentes de la bacterioclorofila a y la posición que ocupan las bacterioclorofilas en el espacio. Todas las simulaciones se llevan a cabo en un ambiente que contiene agua, las condiciones de cada simulación vienen dadas, principalmente, por la disposición inicial de las moléculas de bacterioclorofila y en un caso por la presencia de un detergente. Las condiciones son tres: moléculas libres sin disposición concreta y en número creciente de una a diez, 160 moléculas de bacterioclorofila formando un círculo altamente ordenado y una bicapa compuesta por bacterioclorofilas asociadas a moléculas de detergente. Conocer la dinámica de los pigmentos de la familia de las clorofilas y bacterioclorofilas es de gran utilidad para generar ambientes en los que las estructuras compuestas por cromóforos altamente ordenados, características de los sistemas de captación de luz naturales, se mantengan estables, este es el primer paso hacia la transferencia eficiente de energía.

The mechanisms used in nature for light capture have inspired and intrigued lots of scientists, who have studied for decades the principles behind photosynthesis. The structures, placement and chemical properties of the most common cromophores have been experimentially determined (Li et al., 2018), said characteristics are crucial to avoid the dissipation of the captured light energy (Nelson and Cox, 2014). Currently, the behavior of excitons and the parameters after efficient energy transfer are being investigated with the help of molecular simulation, both in isolated molecules (Hashemi et al., 2021) and in complete photosystems (Zheng et al., 2021), the simulation of these systems is hampered by the complexity of the biological structures (Frederix et al., 2018; Li et al., 2018). The information provided by the simulations can help to more effectively design light-harvesting devices, which will be useful to meet the energy needs of society in a more sustainable way, and to manufacture optical devices that respond to light stimuli (Balaban, 2005; Eisele et al., 2012; Grosso et al., 2009; Harmatys et al., 2018). In this work, supervised by Dr. Pablo Llombart and Dr. Juan Luis Aragonés, the behavior of chromophores from the chlorophyll family is studied using bacteriochlorophyll a as a model. Simulations of molecular dynamics with canonical and isothermal-isobaric groups have been carried out in GROMACS, in order to observe the configuration of the bacteriochlorophyll a components and the position that bacteriochlorophylls occupy in space. All the simulations are carried out in an environment that contains water, the conditions of each simulation are given, mainly, by the initial arrangement of the bacteriochlorophyll molecules and in one case by the presence of a detergent. There are three conditions: free molecules without a specific arrangement and in increasing number from one to ten, 160 bacteriochlorophyll molecules forming a highly ordered circle, and a bilayer composed of bacteriochlorophylls associated with detergent molecules. Knowing the dynamics of pigments from the chlorophyll and bacteriochlorophyll family is very useful to generate environments in which the structures composed of highly ordered chromophores, characteristic of natural light-capture systems, remain stable, which is the first step towards efficient energy transfer.